Koncepty pro výběrové oxidační reakce

Vývoj základního porozumění chemických reakcí má primární význam pro rozvoj lidstva. Mezi hlavními výzvami budoucího vývoje je rozvoj nových strategií pro využití omezených globálních zdrojů energií a dále i využití biogenických zdrojů. V tomto ohledu jsou nové a zlepšené metody pro částečnou výběrovou oxidaci jedny z hlavních výzev pro katalýzu ve 21. století. Výzkum plynné fáze prováděný naším týmem poskytuje nové pohledy daleko za rozsah obvyklého výzkumu hmotnostní spektrometrie. Pro zmínku jen několika málo úspěchů ve výše zmíněném uvádíme dvě publikace: článek nazvaný "Two-state reactivity as a new concept in organometallic chemistry" (Dvoustavová reaktivita jako nový koncept v chemii organických kovů) v Accounts of Chemical Research (2000), kde je představena nová forma reaktivity. Tento článek byl zatím citován více než 160krát a asi polovina těchto citací byla použita biology nebo biochemiky, protože dvoustavová reaktivita (TSR) má základní význam v oblasti enzymů kovů.

Podstatou TSR je výskyt rotační změny podél reakční souřadnice chemické přeměny, jak je ukázáno na výše zobrazeném schématu týkajícím se oxidace alkanu RH sloučeninami kov-kyslík MO. TSR scénář má rozhodující důsledky pro reakční kinetiky a distribuci produktů a má z tohoto důvodu extrémní význam pro hlubší porozumění těchto reakcí.

Jako druhý příklad zmiňujeme zprávu o aktivaci metanu plynným MgO⁺ kationtem v Angewandte Chemie International Edition (2006), což bylo opětovně předpokládáno teorií, ale nemohlo být dokázáno v předchozích experimentálních výzkumech. Pomocí elektrosprejové ionizace byl poprvé vygenerován samotný MgO⁺ v adekvátních výtěžcích pro následující výzkum reaktivity. Navíc k experimentálním pracím studujeme pomocí odpovídajících výpočtů povrch s potencionální energií pro spojenou C-H aktivaci metanu za použití MgO⁺, což poskytuje kompletní obraz tohoto technologicky důležitého procesu (viz následující obrázek).