Fyzikální ústav Akademie věd ČR

V nanokrystalech CdS připravených z chemické lázně byla zkoumána ultrarychlá dynamika a transport elektronů na krátkou vzdálenost v terahertzovém režimu [Z. Mics a kol., Phys. Rev. B 83, 155326 (2011)]. Počáteční vysoká pohyblivost fotogenerovaných elektronů klesá během 1 pikosekundy v důsledku relaxace kinetické energie elektronů. Byl určen vliv povrchů nanokrystalů a jejich agregátů na transport elektronů.

V současné době probíhá rychlý rozvoj optoelektronických aplikací nanokrystalických materiálů, nicméně naše chápání souvislostí mezi transportem a lokalizací nábojů v těchto materiálech je stále velmi omezené. Nepřítomnost krystalového uspořádání na dlouhou vzdálenost podstatně komplikuje transportní vlastnosti. V této práci používáme časově rozlišenou terahertzovou spektroskopii pro zkoumání nanoskopického transportu v nanokrystalických filmech sulfidu kademnatého (CdS) připravených z chemické lázně. Sub-pikosekundové časové rozlišení experimentu umožňuje charakterizaci počátečních fází transportu. Zásadní výsledky jsou:

• K lokalizaci elektronů dochází na dvou délkových škálách (v nanokrystalech a v jejich klastrech). Zatímco hranice nanokrystalů jsou dobře propustné pro transport elektronů, rozhraní mezi klastry pohyb elektronů blokují kvůli přítomnosti vzduchových dutin.

• Účinnost transportu elektronů na krátkou vzdálenost závisí na energetických barierách způsobených elektrostatickou interakcí mezi elektrony a zachycenými dírami. Kinetická energie elektronů pak zásadním způsobem určuje pravděpodobnosti přeskoku elektronů mezi sousedními nanokrystaly. (i) Relaxace elektronů s vysokou kinetickou energií vede k poklesu jejich vodivosti na sub-pikosekundové časové škále. (ii) Zaplňování stavů ve vodivostním pásu s rostoucí optickou excitační hustotou umožňuje zachování vysoké úrovně pohyblivosti i pro delší časy.

Levý panel: Schéma elektronového transportu v nanokrystalickém filmu CdS (parametry rozptylu elektronů na hranicích nanokrystalů a klastrů platí pro elektrony s nízkou kinetickou energií). Prostřední panel: Schéma obsazení stavů ve vodivostním pásu ihned po fotoexcitaci (0 ps) a následně po procesu relaxace energie (> 1 ps) pro různé podmínky excitace: (a) nízká intenzita, (b) vysoká intenzita, (c) fotoexcitace u dna pásu. Pravý panel: Kinetický model současné relaxace energie a pohyblivosti zahrnující rekombinaci nositelů náboje a jejich záchyt v pastech.